Desordem em uma monocamada de carbono amorfo modula a condutividade elétrica

Obrigado por visitar Nature.com.Você está usando uma versão de navegador com suporte CSS limitado.Para obter a melhor experiência, recomendamos que você use um navegador atualizado (ou desative o Modo de Compatibilidade no Internet Explorer).Além disso, para garantir suporte contínuo, mostramos o site sem estilos e JavaScript.
A correlação de configurações atômicas, especialmente o grau de desordem (DOD) de sólidos amorfos com propriedades, é uma importante área de interesse na ciência dos materiais e na física da matéria condensada devido à dificuldade de determinar as posições exatas dos átomos em imagens tridimensionais. estruturas1,2,3,4., Um antigo mistério, 5. Para este fim, os sistemas 2D fornecem informações sobre o mistério, permitindo que todos os átomos sejam exibidos diretamente 6,7.A imagem direta de uma monocamada amorfa de carbono (AMC) cultivada por deposição a laser resolve o problema da configuração atômica, apoiando a visão moderna de cristalitos em sólidos vítreos baseada na teoria de redes aleatórias .No entanto, a relação causal entre a estrutura da escala atômica e as propriedades macroscópicas permanece obscura.Aqui relatamos o ajuste fácil do DOD e da condutividade em filmes finos AMC, alterando a temperatura de crescimento.Em particular, a temperatura limite de pirólise é fundamental para o crescimento de AMCs condutores com uma faixa variável de saltos de ordem média (MRO), enquanto o aumento da temperatura em 25°C faz com que os AMCs percam MRO e se tornem eletricamente isolantes, aumentando a resistência da folha. material em 109 vezes.Além de visualizar nanocristalitos altamente distorcidos embutidos em redes aleatórias contínuas, a microscopia eletrônica de resolução atômica revelou a presença/ausência de MRO e densidade de nanocristalitos dependente da temperatura, dois parâmetros de ordem propostos para uma descrição abrangente do DOD.Cálculos numéricos estabeleceram o mapa de condutividade em função desses dois parâmetros, relacionando diretamente a microestrutura com as propriedades elétricas.Nosso trabalho representa um passo importante para a compreensão da relação entre a estrutura e as propriedades dos materiais amorfos em um nível fundamental e abre caminho para dispositivos eletrônicos que utilizam materiais amorfos bidimensionais.
Todos os dados relevantes gerados e/ou analisados ​​neste estudo estão disponíveis aos respectivos autores mediante solicitação razoável.
O código está disponível no GitHub (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Sheng, HW, Luo, VK, Alamgir, FM, Bai, JM e Ma, E. Embalagem atômica e pedido curto e médio em vidros metálicos.Natureza 439, 419–425 (2006).
Greer, AL, em Metalurgia Física, 5ª ed.(eds. Laughlin, DE e Hono, K.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Ju, WJ et al.Implementação de uma monocamada de carbono de endurecimento contínuo.a ciência.Estendido 3, e1601821 (2017).
Toh, KT et al.Síntese e propriedades de uma monocamada autossustentável de carbono amorfo.Natureza 577, 199–203 (2020).
Schorr, S. & Weidenthaler, K. (eds.) Cristalografia na Ciência dos Materiais: Das Relações Estrutura-Propriedade à Engenharia (De Gruyter, 2021).
Yang, Y. et al.Determine a estrutura atômica tridimensional de sólidos amorfos.Natureza 592, 60–64 (2021).
Kotakoski J., Krasheninnikov AV, Kaiser W. e Meyer JK De defeitos pontuais no grafeno ao carbono amorfo bidimensional.física.Reverendo Wright.106, 105505 (2011).
Eder FR, Kotakoski J., Kaiser W. e Meyer JK O caminho da ordem à desordem - átomo por átomo, do grafeno ao vidro de carbono 2D.a ciência.Casa 4, 4060 (2014).
Huang, P.Yu.e outros.Visualização do rearranjo atômico em vidro de sílica 2D: observe a dança da sílica gel.Ciência 342, 224–227 (2013).
Lee H. et al.Síntese de filmes de grafeno de grande área uniformes e de alta qualidade em folha de cobre.Ciência 324, 1312–1314 (2009).
Reina, A. et al.Crie filmes de grafeno de grande área e camada baixa em substratos arbitrários por deposição química de vapor.Nanolet.9, 30–35 (2009).
Nandamuri G., Rumimov S. e Solanki R. Deposição química de vapor de filmes finos de grafeno.Nanotecnologia 21, 145604 (2010).
Kai, J. et al.Fabricação de nanofitas de grafeno por precisão atômica ascendente.Natureza 466, 470–473 (2010).
Kolmer M. et al.Síntese racional de nanofitas de grafeno de precisão atômica diretamente na superfície de óxidos metálicos.Ciência 369, 571–575 (2020).
Yaziev OV Diretrizes para cálculo das propriedades eletrônicas de nanofitas de grafeno.química de armazenamento.tanque de armazenamento.46, 2319–2328 (2013).
Jang, J. et al.Crescimento em baixa temperatura de filmes sólidos de grafeno a partir de benzeno por deposição química de vapor à pressão atmosférica.a ciência.Casa 5, 17955 (2015).
Choi, JH et al.Redução significativa na temperatura de crescimento do grafeno no cobre devido ao aumento da força de dispersão de London.a ciência.Casa 3, 1925 (2013).
Wu, T. et al.Filmes contínuos de grafeno sintetizados em baixa temperatura pela introdução de halogênios como sementes de sementes.Nanoescala 5, 5456–5461 (2013).
Zhang, PF et al.Perilenos B2N2 iniciais com diferentes orientações BN.Angie.Químico.Ed interno.60, 23313–23319 (2021).
Malar, LM, Pimenta, MA, Dresselhaus, G. e Dresselhaus, MS Espectroscopia Raman em grafeno.física.Representante 473, 51–87 (2009).
Egami, T. & Billinge, SJ Abaixo dos Picos de Bragg: Análise Estrutural de Materiais Complexos (Elsevier, 2003)。
Xu, Z. et al.O TEM in situ mostra condutividade elétrica, propriedades químicas e mudanças de ligação de óxido de grafeno para grafeno.ACS Nano 5, 4401–4406 (2011).
Wang, WH, Dong, C. & Shek, CH Vidros metálicos volumétricos.alma mater.a ciência.projeto.44, 45–89 (2004).
Mott NF e Davis EA Processos Eletrônicos em Materiais Amorfos (Oxford University Press, 2012).
Kaiser AB, Gomez-Navarro C., Sundaram RS, Burghard M. e Kern K. Mecanismos de condução em monocamadas de grafeno quimicamente derivatizadas.Nanolet.9, 1787–1792 (2009).
Ambegaokar V., Galperin BI, Langer JS Condução de salto em sistemas desordenados.física.Ed.B 4, 2612–2620 (1971).
Kapko V., Drabold DA, Thorp MF Estrutura eletrônica de um modelo realista de grafeno amorfo.física.Estado Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Thapa, R., Ugwumadu, C., Nepal, K., Trembly, J. & Drabold, DA Modelagem ab initio de grafite amorfa.física.Reverendo Wright.128, 236402 (2022).
Mott, Condutividade em Materiais Amorfos NF.3. Estados localizados no pseudogap e próximos aos extremos das bandas de condução e valência.filósofo.revista.19, 835–852 (1969).
Tuan DV et al.Propriedades isolantes de filmes de grafeno amorfo.física.Revisão B 86, 121408(R) (2012).
Lee, Y., Inam, F., Kumar, A., Thorp, MF e Drabold, DA Dobras pentagonais em uma folha de grafeno amorfo.física.Estado Solidi B 248, 2082–2086 (2011).
Liu, L. e outros.Crescimento heteroepitaxial de nitreto de boro hexagonal bidimensional modelado com costelas de grafeno.Ciência 343, 163–167 (2014).
Imada I., Fujimori A. e Tokura Y. Transição metal-isolante.Sacerdote Mod.física.70, 1039–1263 (1998).
Siegrist T. et al.Localização de desordem em materiais cristalinos com transição de fase.Alma mater nacional.10, 202–208 (2011).
Krivanek, OL et al.Análise estrutural e química átomo por átomo usando microscopia eletrônica de anel em campo escuro.Natureza 464, 571–574 (2010).
Kress, G. e Furtmüller, J. Esquema iterativo eficiente para cálculo ab initio de energia total usando conjuntos de bases de ondas planas.física.Ed.B 54, 11169–11186 (1996).
Kress, G. e Joubert, D. De pseudopotenciais ultrasoft a métodos de onda com amplificação de projetor.física.Ed.B 59, 1758–1775 (1999).
Perdue, JP, Burke, C. e Ernzerhof, M. Aproximações de gradiente generalizadas simplificadas.física.Reverendo Wright.77, 3865–3868 (1996).
Grimme S., Anthony J., Erlich S. e Krieg H. Parametrização inicial consistente e precisa da correção de variância funcional de densidade (DFT-D) de H-Pu de 94 elementos.J. Química.física.132, 154104 (2010).
Este trabalho foi apoiado pelo Programa Nacional de P&D da China (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300), pela Fundação Nacional de Ciências Naturais da China (U1932153, 51872285, 001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Fundação de Ciências Naturais de Pequim (2192022, Z190011), Programa de Jovens Cientistas Distintos de Pequim (BJJWZYJH01201914430039), Programa de Pesquisa e Desenvolvimento de Áreas Chave da Província de Guangdong (2019B010934001), Programa Piloto Estratégico da Academia Chinesa de Ciências, Grant No. Plano de Fronteira de Pesquisa Científica Chave (QYZDB-SSW-JSC019).JC agradece à Fundação de Ciências Naturais de Pequim da China (JQ22001) pelo seu apoio.LW agradece à Associação para a Promoção da Inovação Juvenil da Academia Chinesa de Ciências (2020009) pelo seu apoio.Parte do trabalho foi realizada no dispositivo de campo magnético forte e estável do Laboratório de Alto Campo Magnético da Academia Chinesa de Ciências, com o apoio do Laboratório de Alto Campo Magnético da Província de Anhui.Os recursos computacionais são fornecidos pela plataforma de supercomputação da Universidade de Pequim, pelo centro de supercomputação de Xangai e pelo supercomputador Tianhe-1A.
Os autores foram escolhidos por: Huifeng Tian, ​​​​Yinhang Ma, Zhenjiang Li, Mouyang Cheng, Shoucong Ning.
Huifeng Tian, ​​​​Zhenjian Li, Juijie Li, PeiChi Liao, Shulei Yu, Shizhuo Liu, Yifei Li, Xinyu Huang, Zhixin Yao, Li Lin, Xiaoxui Zhao, Ting Lei, Yanfeng Zhang, Yanlong Hou e Lei Liu
Escola de Física, Laboratório Chave de Física do Vácuo, Universidade da Academia Chinesa de Ciências, Pequim, China
Departamento de Ciência e Engenharia de Materiais, Universidade Nacional de Cingapura, Cingapura, Cingapura
Laboratório Nacional de Ciências Moleculares de Pequim, Escola de Química e Engenharia Molecular, Universidade de Pequim, Pequim, China
Laboratório Nacional de Física da Matéria Condensada de Pequim, Instituto de Física, Academia Chinesa de Ciências, Pequim, China


Horário da postagem: 02/03/2023
  • conversamos
  • conversamos